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Il 17 marzo 1691 Pirro Maria Gabbrielli, docente di Medicina e di Botanica nell'Ateneo senese, insieme con alcuni allievi, fonda l'Accademia delle Scienze di Siena. La sede originaria fu l'Ospedale Santa Maria della Scala.
Riunitisi per la prima volta il 5 luglio, il 21 febbraio 1692 gli Accademici furono detti Fisiocritici, dalla fusione di physis (natura) e criticos (giudici), a sottolineare che il loro intento era "scrutinare ed indagare con giudizio i segreti della natura e quasi come giudici ributtare dalle scienze naturali ciò che è falso per meglio apprendere quello che è vero".
Per questo motivo la pietra di paragone con cui si distingue l'oro e l'argento vero dal falso ne divenne l’impresa, e per motto si scelse le parole di Lucrezio "Veris quod possit vincere Falsa". Nel 1694 l'istituzione fu spostata presso la "Sapienza" dove, alcuni decenni più tardi, Gabbrielli realizzò il cosiddetto eliometro fisiocritico (noto anche come meridiana senese).
Dopo il terremoto del 1798 si rese necessaria per l'Accademia una nuova sede, individuata definitivamente nel 1816 nel convento di Santa Mustiola, sconsacrato nel 1810, nell'attuale via Pier Andrea Mattioli. A metà '800 Giuseppe Pianigiani ricostruisce nella nuova sede l'eliometro che può essere ammirato ancora oggi.
Dopo un periodo di difficoltà economiche, la vita accademica si riaccese con vigore, nella nuova sede venne costruita una nuova meridiana e alla metà del 1800 fu costituita una sezione agraria.
Poi la decisione granducale di considerare il museo "Stabilimento universitario" ed il particolare momento politico determinarono un periodo di stasi.
Con la proclamazione del Regno d'Italia, la vita dell'Accademia si stabilizzò in una coesistenza con l'Università, alla quale dette in uso alcuni locali per Istituti universitari e il terreno di sua proprietà per l'Orto Botanico.
Durante l'ottocento ebbe un notevole sviluppo, attraverso donazioni, il Museo di Storia Naturale.
Nella prima metà del novecento fu prevalente l'attività medico-biologica che permise all'Accademia di conquistare un posto nelle scienze mediche italiane contemporaneamente all'affermarsi della Facoltà Medica di senese.
Faticosa fu la ripresa nel periodo del dopoguerra: la pubblicazione degli Atti rimase l'unica attività.
Con l'istituzione nell'Università della Facoltà di Scienze Matematiche, Fisiche e Naturali (1963) ed il conseguente sviluppo di discipline naturalistiche, insieme a studiosi di scienze medico-biologiche, l'Accademia riprese vigore tornando allo spirito delle origini, riaprendo il suo Museo, organizzando iniziative culturali.
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